煤氣化反應的動力學和機理

除了揮發(fā)分的氣相反應外，固休含碳物質的氧化、加氫，水蒸氣和二氧化碳的分解主要是多相反應。多相反應一般包括一系列的擴散和化學反應的過程。假如擴散阻力幾乎等于總阻力，則該反應是擴散控制的。反之，當擴散阻力忽略不計時，則該反應成為動力學控制。Arrhenius圖上，對動力學控制的反應速率，其活化能的范圍為20.9～418kJ/mol而擴散控制反應速率的活化能一般低41.8kJ/mol，擴散過程決定于濃度梯度，氣體接近外表面和在氣孔中的分子速度。化學反應決定于外表面和孔隙表面與氣體的相互作用，這些表面的相互作用與晶體缺陷和雜原子即活性中心有關。擴散阻力相對于化學阻力的重要性隨碳表面的反應性、粒徑和孔隙度而增加.對無孔的(相對而言)的小顆粒物質來說，外表而積與孔表面積之比是大的，內擴散對反應速率的影響可忽略不計。因此，外擴散是重要的擴散阻力，但它可以通過攪拌和提高氣流速度來降低，故擴散阻力不如化學阻力重要。反之，對大的多孔的顆粒來說，內擴故對反應速率有明顯的影響。基于上述的工藝研究，對煤焦反應性可能有影響的煤的特性有:1)化學組成，尤其是會影響碳晶格結構缺陷的硫、氫含量；2)煤灰，可能具有催化作用；3)煤的煤化程度，它決定了孔的結構，石墨化程度。微晶的大小，使活性中心失去活性的熱處理程度。

有關碳-氣體反應動力學的基礎研究可見文獻中所列文獻中的介紹。一般認為，超過極限溫度范圍時，碳-氣體反應符合Langmuir速率方程，除了碳-氫反應以外，反應級數(shù)溫度和反應物分壓的不同在0～1級之間變化。隨著轉換過程的進行，某些反應物和反應產(chǎn)物抑制了反應速率。

本節(jié)討論各個碳-氣體反應的動力學模型。這些模型是建立在機理的假設的基礎上的；它假設存在活性的碳游離基并分布于整個碳結構，導致晶體缺陷或不連續(xù)。這些活性中心提供了反應氣體組分化學吸收所需要的未成對電子，全部或局部形成表面綜合物。不同類型碳上存在的未成對電子已為順磁共振吸收所證實，碳原子與表面綜合物種的反應氣體之間的鍵必須比晶格中碳-碳鍵要牢，這樣碳原子和反應氣體的反應產(chǎn)物才能釋放，他也決定于活性炭的游離碳的數(shù)目和有效的作用范圍。

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